二维XY铁磁性材料是开展前沿基础凝聚态物理学研究的重要的模型材料之一。2021年10月29日，Science杂志发表了包括我院常凯研究员在内的研究人员撰写的<Intrinsic 2D-XY ferromagnetism in a van der Waals monolayer>文章。在本工作中，常凯等研究人员成功地生长出了近乎完美的单层三氯化铬薄膜，并探测到了该材料中二维XY铁磁性的明确证据，解决了长期以来此类材料可靠的生长与测量的难题。

二维极限下材料铁磁性的产生机制和相变机制一直是凝聚态物理中的一个重要的基础问题，而随着现代微纳电子器件的尺寸逐步逼近原子极限，该问题也同时具有了重要的现实意义。早期的研究认为当温度高于绝对零度时，在三维以下的低维系统内无法存在长程磁序，但随后的研究发现，在磁各向异性的影响下，长程磁序仍然有可能在低维系统中存续。理论上，在易磁化方向指向面内、且具有连续旋转对称性O(2)的二维磁性系统中（二维XY模型），通过形成手性相反的涡旋-反涡旋对可以实现长程磁序；而当超过某临界温度时，涡旋-反涡旋对被拆散而失去长程磁序，这种相变机制被称为BKT（Berezinskii-Kosterlitz-Thouless）机制。虽然人们曾成功生长出很多磁性金属和氧化物薄膜，但能严格适用二维XY模型的材料却很少，这主要是由于大部分材料受到薄膜与衬底间、薄膜内部的层间较强的相互作用的影响，其易磁化轴指向面外或面内的特定方向，因而不满足二维XY模型的面内连续旋转对称性的要求。近年来，一批具有范德瓦尔斯型层状结构的二维铁磁材料被陆续发现，使得排除以上相互作用的影响成为可能。在这些二维铁磁材料中，三氯化铬（CrCl₃）是一种较少见的面内磁化、层间反铁磁耦合的材料；又因为三氯化铬晶格具有六重对称性，其易磁化轴不像二重或四重对称晶格那样容易出现面内的优先取向，因此单层三氯化铬中有望出现二维XY磁性。

图1  单层三氯化铬的晶格结构示意图。氯-铬-氯三个原子层构成一个三氯化铬的范德瓦尔斯单层，其衬底为覆盖了双层石墨烯的SiC(0001)单晶表面。

为了判断材料磁性的产生机制，人们经常采用测量相变临界指数的方法。在接近临界温度T_c时，系统序参量（在磁性系统中即为磁化强度M）的变化规律为M = M₀ (1－T/T_c)^β，其中β被称为相变的临界指数，一般认为它只依赖于相变机制，而不依赖于具体的材料。因此，通过测量临界指数，可以将某种相变归于一个普适类（universality class）。例如，朗道平均场理论中给出的连续相变的临界指数β = 1/2；对于低维材料中较常见的Ising磁性，有β = 1/8；而对于二维XY磁性，有β = 3π²/128 ≈ 0.231。

 虽然临界指数的理论看起来简洁明了，但在极小尺度下对临界指数的实验测量却面临着来自材料质量和测量精度两方面的巨大技术挑战。由于材料的厚度仅有一个范德瓦尔斯层，来自薄膜的信号极其微弱，当采用仅对总体磁化强度敏感的测量手段时（如电输运、磁光克尔效应、超导量子干涉仪等），任何微小的磁性杂质都可能导致测量结果出现巨大偏差。我院量子物态科学研究部低维量子材料团队的常凯研究员在德国马克斯·普朗克微结构物理研究所（MPI-MSP）工作期间，成功地利用分子束外延（MBE）技术，在表面能极低的石墨烯衬底上生长出了覆盖度接近完美单层且缺陷密度极低的三氯化铬薄膜，最大限度地排除了衬底与层间相互作用对薄膜磁性的影响。随后，常凯研究员与MPI-MSP的同事合作，利用西班牙巴塞罗那ALBA同步辐射光源和德国柏林亥姆霍兹中心BESSY同步辐射光源，成功地通过X射线磁圆二色性实验（XMCD）证实了单层三氯化铬薄膜中的二维XY磁性，相关工作近期发表在Science杂志上， Amilcar Bedoya-Pinto博士、常凯研究员与Stuart S. P. Parkin教授为文章的共同通讯作者。

图2  左图为覆盖度接近完美单层的三氯化铬薄膜的扫描隧道显微镜形貌图，图中的台阶均来自SiC衬底。右图为三氯化铬的原子分辨图像以及对应的傅里叶变换图，其中可见三氯化铬的六角晶格，以及三氯化铬与石墨烯晶格形成的摩尔图样。

与仅对材料总体磁化敏感的测量手段不同，由于XMCD实验测量的是材料对左旋和右旋圆偏振X射线的吸收谱（XAS）的差异，而不同元素在吸收谱上会表现出一系列不同能量的吸收边，因此XMCD可以分辨由不同元素贡献的磁矩，从而排除杂质的干扰，获得薄膜磁性的本征信息。实验发现单层三氯化铬薄膜的磁矩主要由铬元素贡献，在低温下其XMCD信号随磁场的变化表现出了明显的磁滞回线和面内/面外磁各向异性。变温实验表明该材料的临界温度约为13 K，通过对临界温度附近的XMCD信号的拟合，可得临界指数β = 0.227，非常接近二维XY模型的理论值0.231。通过绘制不同温度和磁场下XMCD数据的Arrott曲线并进行拟合，也获得了符合二维XY模型的结果，进一步确认了该材料的二维XY磁性。

图3：左图为铬元素在8 T磁场下的XMCD信号。中图为铬元素L₃吸收边的XMCD信号在面内和面外磁场下的回滞曲线，表现出了明显的磁各向异性。右图为临界温度附近，施加面内磁场后铬元素的剩磁信号随温度的变化，拟合得到临界指数β = 0.227。

单层三氯化铬中本征的二维XY磁性的发现，对于低维量子材料的磁学和自旋电子学研究具有重要意义。本工作为相关领域的研究提供了一种易于制备、高晶体质量、衬底和层间相互作用极弱、近乎完美符合二维XY模型的材料，该材料有望成为未来二维自旋超流、拓扑磁序等新奇自旋结构和现象的实验平台。该工作得到了国家自然科学基金（No. 12074038）和德国联邦教育与研究部的经费支持。

 原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abd5146