近日，北京量子信息科学研究院/清华大学超快光谱学团队通过拉曼光谱学、瞬态光谱学和理论计算的对比确认了单层NiPS₃中存在稳定的磁序。2023年6月22日，该研究成果以《单层NiPS₃中磁相变的观测》“Observation of a magnetic phase transition in monolayer NiPS₃”为题，以快报（letter）的形式发布在Physical Review B上，确立了单层NiPS₃为具有BKT相变的XY型准长程二维反铁磁体，将为研究二维反铁磁体中自旋相关的复杂耦合和拓扑激发提供重要平台。

近年来，二维磁性材料日新月异的发展使其成为在凝聚态物理学和量子信息领域中探寻新现象和新功能的重要舞台。其中，磁-电-声-光之间的强耦合以及拓扑激发等频繁在这个舞台上演，使得二维磁性材料在人工操控材料磁、电、声、光、拓扑性质等方面展现了诸多重要的应用潜力。在二维磁性材料中XY型二维磁体相对独特，其中存在的拓扑缺陷如涡旋（vortices）和斯格明子（skyrmions）有望被应用于量子计算。在二维磁性材料中，NiPS₃是一种重要的XY型二维反铁磁体，最近其相关研究取得了许多令人激动人心的进展，如相干激子发射，自旋相关的各向异性光致发光和自旋相关的线性二向色性等。上述有趣的现象仅在其厚度大于等于双层的样品中被发现，单层NiPS₃体系中这些现象均消失，被认为与单层NiPS₃样品中缺乏磁序有关。因此厘清单层NiPS3是否具有磁序，对于理解XY型二维反铁磁材料中一系列有趣的磁光和磁电问题至关重要。然而，这一问题目前仍然存在很大争议。

图：(a)块体NiPS₃中层内晶格结构和磁结构，（b）单层到块材的光学图片，（c）单层NiPS₃的手性依赖拉曼光谱，（d-f）单晶、单层、双层中双磁振子性质的温度依赖，（g-h）单层的温度依赖瞬态吸收光谱，（i）单层到块体中最大微分吸收率的温度依赖，（j）单层NiPS₃中自旋刚度的计算结果。

研究团队直接观察单层NiPS₃中存在磁有序的实验证据。他们利用手性拉曼光谱学研究了单层到块材中二维双磁振子的变温性质，观察到二维双磁振子的能量和宽度均在相变温度处出现显著变化，指认出的单层NiPS₃的相变温度约为140开尔文。手性拉曼的结果得到了瞬态吸收光谱研究的补充和支持。他们研究了单层、双层、块体NiPS₃的瞬态吸收光谱，其微分吸收率ΔT/T因磁相变的存在，在相变温度附近出现了峰值或平台，通过微分吸收率指认出单层的磁相变温度为140K左右。他们的研究结果证明了双磁振子和瞬态吸收性质对多层NiPS₃中的AFM-PM相变以及单层NiPS₃中的BKT相变是敏感的。在通过实验揭示单层NiPS₃存在磁序的同时，他们还通过密度矩阵重整化群和经典蒙特卡罗计算确认了单层NiPS₃低温下存在XY型的zig-zag反铁磁，且XY相变温度约为142 K，与实验结果相吻合。

       文章链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.107.L220407#