近日，北京量子信息科学研究院（以下简称量子院）、北京大学物理学院量子材料科学中心王楠林团队与合作者在准二维电荷密度波体系EuTe₄中利用超快激光实现了极化物态的全光场操控，发现在室温下其二次谐波信号及电阻出现可逆非易失变化，此现象为物态的超快光场操控研究带来了新启示。2024年10月17日，该成果以“室温下对电荷密度波体系中极化态的非易失光学操控”(Room-temperature non-volatile optical manipulation of polar order in a charge density wave)为题发表在《自然·通讯》(Nature Communications 15, 8937 (2024))上。

量子材料物态的超快光场调控是凝聚态物理中的一个新兴研究领域，对未来超快光电子器件的发展具有重要意义。在这一研究领域，利用超快光场实现室温下对量子材料物态的非易失操控是一个长期挑战。王楠林研究团队及合作者在新型电荷密度波极化材料EuTe₄中发现，利用飞秒超快激光可以在室温下实现全光场非易失极化物态操控，并诱导出热力学手段无法达到的新物相。

EuTe₄是研究团队吴东副研究员等在2019年发现的一种新颖的准二维电荷密度波(CDW)极化半导体材料 [Phys. Rev. Materials 3, 024002 (2019)]。其晶格由近正方Te原子层和Eu-Te绝缘波纹层交替构成（图1a），因CDW畸变产生1a×3b×2c的超晶格（点群 C_2v）。在单个Te层中，Te原子沿a轴的畸变导致化学键重排而形成规则的Te三聚体，最终导致沿a轴的净极化e，并且与CDW调制波矢 q 垂直（沿b轴，图1b）。相邻Te层中三聚体的平行同相堆叠将破缺中心反演对称性并引起极化态的形成（图1c）。与之前的输运、ARPES及XRD等结果一致，变温二次谐波（SHG）测量显示该体系具有巨大的非常规热回滞现象（图1e）[Phys. Rev. Lett. 128, 036401 (2022)；Phys. Rev. Lett. 132, 206401 (2024)]。

结合飞秒800 nm光激发、平衡态二次谐波(SHG)和电学测量，研究团队发现通过单个写入脉冲，可增强或抑制EuTe₄体系的SHG强度及阻值大小，并且在弱和强激发区间有明显区别。在弱激发区间的“cooling branch”状态（图2），弱脉冲可以驱动体系的SHG和电阻值（图2a，b）同步增强。而对于“heating branch”状态，弱脉冲则会抑制体系的SHG和电阻值（图2c，d）。增加激发通量达到一定阈值（图3），强激发脉冲可以创造全新非易失态并实现全光场可逆操控，其极化态的二阶非线性特定张量元显著增加。

光诱导的SHG强度变化反映了材料极化强度的变化。考虑到EuTe₄体系CDW超晶格中沿c轴交替堆叠着六个不等价的Te层，每个Te层的电极化沿a轴方向，原则上可以是正极化或负极化，这取决于CDW畸变的方向。因此，EuTe₄的整体极性由这些Te层的相对堆叠相位决定，可能导致多种结构对称性和极化相。研究团队提出EuTe₄体系中具有多个波谷（亚稳态）的非谐自由能分布，不同强度超快光脉冲可以驱动不同极化态之间的转换。

图1.  a. EuTe₄的平均晶格结构。由平面Te层和波纹状Eu-Te层交替构成。b.方形Te层的Peierls不稳定性导致Te三聚体的形成。CDW波矢q沿b轴，与极化矢量e垂直。c.极化序的堆叠顺序示意图，其中相邻Te层中的三聚体平行同相排列。d.实验示意图。e.初始态样品的变温SHG强度曲线，与插图中电阻曲线的热回滞行为一致。

图2. 室温下EuTe₄在弱激发区间的非易失变化。a，b. 在降温支路时，受单个弱脉冲激发后（1.5 mJ/cm²），SHG和电阻同步增加。c，d. 而在升温支路的样品在较强2.5 mJ/cm²脉冲激发后，SHG和电阻减弱。e，f. SHG和电阻的脉冲-脉冲激发的通量变化。灰和红线分别表示升温及降温支路初始态。

图3. 室温下EuTe₄在强激发区间诱导的新物相及非易失可逆变化。a. 写入脉冲的强度及个数示意图。b，c. SHG 和电阻的光诱导可逆变化。

该成果第一作者为北京大学物理学院量子材料中心博雅博士后刘巧梅和量子院副研究员吴东，通讯作者为量子院副研究员吴东和量子院/北京大学兼聘教授王楠林。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目支持。

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-53323-0